中国稀土学报

2021, v.39;No.191(03) 504-513

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类钙钛矿[NH_2CHNH_2][Ln(HCOO)_4](Ln=Gd~Lu和Y)系列:合成、结构、各向异性热膨胀和磁性
Perovskite-Like Lanthanide Formate Frameworks of [NH_2CHNH_2][Ln(HCOO)_4]( Ln = Gd ~ Lu and Y) : Synthesis,Structures,Anisotropic Thermal Expansion and Magnetism

熊俐慧;赵银花;王炳武;蒋尚达;王哲明;高松;

摘要(Abstract):

在常温常压甲醇-水溶液体系中合成了[NH_2CHNH_2][Ln(HCOO)_4](Ln=Gd-Lu和Y)类钙钛矿系列。该系列化合物异质同晶,属于正交手性空间群C222_1。180 K时,晶胞参数为a=0.67091(2)~0.66191(2),b=1.86482(6)~1.82135(7) nm,c=0.85212(3)~0.83779(3) nm,V=1.06611(6)~1.01001(6) nm~3,表现了镧系收缩导致的晶胞从Gd到Lu的缩小。八配位四方反棱柱构型的Ln~(3+)通过anti-anti甲酸根连接,构成简单立方的稀土甲酸骨架,其畸变立方孔穴中容纳了NH_2CHNH_2~+,形成类钙钛矿结构。NH_2CHNH_2~+与稀土甲酸骨架之间N/C-H…O强氢键作用,使该系列化合物具有较高的热稳定性;而强氢键作用、稀土甲酸骨架的低对称性、每式量中更多的甲酸根等因素,使该系列化合物难以发生结构相变。骨架孔穴中的NH_2CHNH_2~+受N/C-H…O氢键的束缚,其热振动主要沿ac的两个对角线方向,造成在升温过程中沿a,c方向的正热膨胀,而沿b方向的负热膨胀。这些化合物均表现为顺磁性,在低温下以Stark能级的退占据为主导;Tb和Tm成员中,Ln~(3+)之间可能存在很弱的铁磁相互作用。

关键词(KeyWords): 稀土甲酸铵;镧系收缩;各向异性热膨胀;磁性

Abstract:

Keywords:

基金项目(Foundation): 国家自然科学基金项目(21991143,21671008);; 国家重点基础研究发展计划项目(2018YFA0306003)资助

作者(Author): 熊俐慧;赵银花;王炳武;蒋尚达;王哲明;高松;

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